我所揭示非铅钠铟基双钙钛矿纳米晶动力学机理

  近日,我所复杂分子体系反应动力学研究组(1101组)韩克利研究员团队揭示了非铅钠铟基双钙钛矿纳米晶动力学机理。该团队创新性地采用变温热注射法成功合成未掺杂及银掺杂的非铅双钙钛矿纳米晶,银掺杂纳米晶展现出明亮的黄色荧光,并详细讨论了其自陷激子发光动力学机理。

  非铅钙钛矿纳米晶由于其无毒性和稳定性引起人们的关注,成为当下研究的热点。尤其是具有三维结构和直接带隙的铟基双钙钛矿纳米晶被认为是理想的发光材料,有望被用于照明领域。目前,未掺杂的铟基纳米晶的荧光量子产率仍很低,未能达到人们的预期,主要由于其机理不清楚,制约着新型高效的钙钛矿材料的设计和发展,需要进一步深入研究。

  本工作中,该团队创新性地采用变温热注射法,成功合成了高质量未掺杂及银掺杂直接带隙钠铟基非铅双钙钛矿纳米晶,该方法对非铅钙钛矿纳米晶的合成具有普适性。研究发现,未掺杂Cs2NaInCl6纳米晶几乎没有荧光,利用飞秒瞬态吸取技术证明其无荧光的原因是其自陷激子是暗态,且趋于非辐射复合。科研人员还发现,通过掺杂微量银,不仅能打破未掺杂Cs2NaInCl6纳米晶暗态自陷激子,使其转变为亮态自陷激子,而且还可以钝化纳米晶的缺陷。因此,Cs2NaInCl6: Ag纳米晶表现出明亮的黄光和更好的稳定性,荧光量子产率高达31.1%,其自陷激子动力学机理通过时间分辨荧光和飞秒瞬态吸取技术被进一步研究。该工作强调了合成方法优化和适当的元素掺杂对新型半导体材料设计的重要性,为寻找新型高性能纳米材料在光电子领域的应用提供了一种新的可行途径。

  上述工作得到国家自然科学基金重点项目等资助,并于近日发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。同时,这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。(文/图 韩沛耿)

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